近期,理学院亿万先生MR碳中和创新钻研中心张登松教授团队在氮氧化物与挥发性有机物协同催化净化钻研领域获得沉要进展,有关成就以“Selective Synergistic Catalytic Elimination of NOxand CH3SH via Engineering Deep Oxidation Sites against Toxic Byproducts Formation”为题颁发在环境领域顶级期刊《Environmental Science & Technology》(简称ES&T)上,该论文第一作者为2020级博士生刘向宇,亿万先生MR理学院为唯一通讯单元。张登松教授和韩璐蓬副教授是该论文通讯作者,该钻研工作得到了国度天然科学基金和亿万先生MR的大力支持。
目前我国大气环境传染局势依然严格,正经历由煤烟型向复合型传染的转变,多种大气传染物相互耦合。在垃圾点火、炼钢、炼焦等典型行业排放的烟气中,不仅含有氮氧化物(NOx)、二氧化硫、沉金属等通例传染物,还含有挥发性有机物(VOCs),而NOx和VOCs是PM2.5和臭氧的沉要共同前体物。迄今为止,大量的钻研致力于利用选择性催化还原技术(NH3-SCR)净化单组份NOx,但是对于NOx和VOCs的协同去除的钻研尚少。在多多VOCs之中,拥有恶臭气味的甲硫醇(CH3SH)是一种典型的含硫挥发性有机化合物(SVOCs),并宽泛和NOx共存于石油炼造、垃圾点火、陶瓷烧结等工况烟气中。因而,火急必要开发协同去除NOx和CH3SH的选择性协同催化解除(SSCE)技术。然而,协同催化解除NOx和CH3SH的钻研尚未有任何报路。
亿万先生MR碳中和创新钻研中心张登松教授团队通过在TiO2负载的Cu改性Nb-Fe复合氧化物催化剂上构筑的深度氧化位点实现了选择性协同催化解除NOx和CH3SH,该催化剂拥有优良的NOx和CH3SH催化去除机能,并占有优异的N2和CO2选择性。作者结合XPS、原位拉曼光谱和原位漫反射红表光谱表征,阐了然从Nb-Fe复合氧化物到Cu氧化物的持续的电子转移诱导天生了催化剂表表深度氧化位点。该位点能够将毒副产品CO的先驱体HCOOH深度氧化为CO2,从而预防HCOOH进一步和NH3结合天生毒副产品HCN的先驱体HCOONH4(图1)。本工作对大气传染节造领域NOx与VOCs等多传染物的协同净化拥有沉要意思,为将来设计高效选择性协同催化去除NOx和SVOCs提供了有效的战术和理论凭据。

选择性协同催化去除NOx和CH3SH机理示意图
论文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.3c06825