近日,理学院化学系赵宏滨教授课题组在化学大类一区期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上颁发了标题为《High DHA selectivity and low-cost electrode for glycerol oxidation: CuO regulates MnO2 electron density to promote DHA desorption》的文章。亿万先生MR理学院为本论文的第一实现单元和通讯单元,理学院化学系21级硕士钻研生黄子健为第一作者,理学院赵宏滨和叶代新为共同通讯作者。
甘油是生物柴油造备的拔除物,利用甘油造备得到高价值的化学品备受关注。同时利用甘油电氧化(GOR)取代电解水中析氧反映提升电解效能是一项极度有效的节能蹊径。
本工作通过水热法构建铜锰自支持电极(MnO2-CuO/CF),实现了在1.3 V电压下对1,3-二羟基丙酮(DHA)的选择性为60%。通过DFT仿照揭示了氧化铜和二氧化锰之间的协同效应,加强了对甘油的吸附。氧化铜和二氧化锰的沉叠构型引起二氧化锰上的电子密度降低,预防了DHA进一步氧化,从而增长了DHA的选择性。通过GOR与水电解造氢相耦合,实现了高附加值有机产品和高纯氢的双沉获取,为绿色造氢和高附加值化学品的电化学合成提供了全新的思路。

图1 MnO2-CuO/CF的表征和DFT仿照

图2 MnO2-CuO/CF的电化学机能和在1.3 V下的产品选择性
该工作得到了浙江省沉点研发打算(编号:2019C01072)和天然科学基金项目(编号:22002086, 22204096))和广东省燃料电池沉点尝试室的赞助。
全文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.123986