近日,环化学院纳米化学与生物学钻研所赵微团队在国际期刊《Journal of the American Chemical Society》上颁发题为“Transient Imaging of the Oxygen Reduction Reaction at Single Nanocatalysts”的钻研论文。
电化学成像是解析微纳界面分子反映过程的主题技术,为深刻理解双电层形成、电子转移、分子反映动力学等沉要界面行为提供了关键信息。然而,电化学成像持久以来面对一项底子性瓶颈:在法拉第反映肇始阶段,幽微的反映电流往往被强烈的双电层充电电流所覆盖,导致这一关键反映阶段处于“观测盲区”,严沉造约了对电化学反映本征动力学机造的深刻揭示。
赵微教授团队报路了一种创新的瞬态电致化学发鲜明微成像技术(Transient ECLM),初次实现了对单原子催化剂表表氧还原反映(ORR)成立过程的实时动态成像。钻研团队构建了一种双脉冲弛豫新战术,将其与电致化学发光成像结合,利用电致化学发光信号齐全起源于电子转移反映的特点,成功将传统电化学中受充电电流覆盖的幽微法拉第电流信号转化为可探测的光子信号,从而实现了微秒功夫分辨率的单颗粒动态成像。该步骤初次清澈展示了ORR在纳米催化剂界面由非反映态向动态平衡态成立的齐全过程。团队进一步提出了一个新动力学参数——法拉第反映成立特点功夫(τest),用以定量描述电催化界面达到稳态反映所需的功夫尺度,为钻研电催化反映的瞬态动力学提供了全新的量化工具。
本钻研突破了传统电致化学发光成像以曝光功夫为功夫分辨率的局限,借助高沉复性电位脉冲技术,将成像功夫分辨率提升至微秒级别。通过结合超快功夫节造与单光子活络度,瞬态电致化学发鲜明微成像技术不仅克服了电化学成像中持久存在的充电布景滋扰难题,为界面分子吸脱附、中央体形成及电子转移等关键步骤提供了直接尝试证据,也为深刻索求微纳界面分子反映过程提供了新一代高分辨电化学钻研步骤。

赵微教授为该论文唯一通讯作者,亿万先生MR为唯一通讯单元,该工作得到了国度天然科学基金面上项主张赞助。
论文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.5c18188