
近日,亿万先生MR张建华教授、张磊教授、王震宇副教授团队在二维资料晶圆级合成领域获得沉要钻研进展。有关成就以Epitaxial Growth of Wafer-scale 2D Superconductor Single Crystals by Metal-organic Chemical Vapor Deposition为题,颁发在Nature Communications(《天然通讯》)上。该工作由亿万先生MR王震宇副教授、博士生罗谈、史榴等人共同实现,张建华教授、张磊教授等人对本工作进行了领导,瑞士洛桑联国理工学院Andras Kis教授、中科院半导体所张菁钻研员等人也参加了本工作。
二维过渡金属硫族化合物(Two-dimensional transition metal dichalcogenides, TMDCs)因其原子级厚度、优异的电子输运个性以及在新一代纳米电子与光电子器件中的利用潜力而受到宽泛关注。其中,金属性二维TMDCs(如NbS?)不仅可作为半导体二维资料的梦想二维接触电极,还为钻研超导、电荷密度波(CDWs)和磁性等低温量子物性提供了沉要平台。然而,受限于现有合成技术,在相纯度、晶体质量以及晶圆级可扩大性等方面持久存在瓶颈,严沉造约了二维超导资料的基础钻研与器件利用。
针对上述关键挑战,该钻研初次实现了晶圆级二维超导TMDC单晶多层薄膜的表延成长。钻研团队选取金属有机化学气相沉积(MOCVD)步骤,在晶格匹配的蓝宝石衬底上,通过创新性的双先驱体协同调控战术,实现了NbS?多层薄膜在晶圆尺度上的高度均匀成长与单晶表延。原子力显微镜(AFM)、拉曼光谱、二次谐波(SHG)成像、低能电子衍射(LEED)以及扫描透射电子显微镜(STEM)等多种表征了局一致批注,所得薄膜为高质量、单一2H相的单晶结构。结合动力学成长模型,钻研进一步揭示了自模板并颁发延成长机造,为理解和调控二维金属TMDC的表延行为提供了沉要理论支持。
在器件层面,基于该NbS?薄膜造备的器件在3 K以下阐发出不变的超导个性,并切合Berezinskii–Kosterlitz–Thouless(BKT)型二维超导相变特点。统计了局显示,器件超导响应良率高达95.1%,电阻离散度仅为12%,充分体现了资料在晶圆尺度上的高度均一性与器件靠得住性。此表,钻研团队还进一步实现了晶圆级NbSe?超导薄膜的MOCVD成长,其超导转变温度可达5 K,验证了该步骤在分歧二维超导系统中的通用性与可扩大性。
该工作在晶圆级二维超导单晶资料的可节造备、相选择性调控及高一致性器件集成方面获得了系统性突破,为二维TMDC超导资料鄙人一代电子器件、超导电路及量子器件中的利用奠定了关键资料基础,同时也为相工程化二维资料的设计与规;熳魈峁┝顺烈慰减杈。
图文导读:

图1|基于金属有机化学气相沉积(MOCVD)的晶圆级NbS?多层薄膜表延成长。a,NbS?在2英寸c面蓝宝石上的四阶段表延成长过程示意图:(i)台阶边缘优先生核;(ii)自模板表延多层成长;(iii)畴并合与晶粒接合;(iv)陆续表延薄膜的形成。b–e,与a中所示各成长阶段对应的原子力显微镜(AFM)及光学显微图像。(b)和(c)中的白色虚线暗示蓝宝石衬底表表的原子台阶。c–e的比例尺均为30 μm。f,NbS?自模板表延成长机造示意图。吸附原子既沿基面边缘方向成长(水平箭头),又在已有台阶表表成长(垂直箭头),从而实现横向扩大与纵向堆垛的同时进行。g,高分辨率AFM图像,显示受蓝宝石衬底原子台阶限度的单晶NbS?畴。白色虚线暗示蓝宝石衬底的原子台阶,在成长NbS?畴的高度约为3 nm。h,仿照推算得到的相图,展示随先驱体通量比Γ=Fseed/(Fgas+Fseed)与归一化表表扩散长度Λ=?/L?变动的成长区间。其中,Fseed暗示来自旋涂NbCl?层开释的初始Nb通量,Fgas为MOCVD过程中持续供给的气相先驱体通量,?为吸附原子的表表扩散长度,L?为初始晶核尺寸。

图2|晶圆级NbS?单晶薄膜。a,成长于2英寸蓝宝石衬底上的NbS?薄膜实物照片。b,(i)NbS?在蓝宝石基底上的原子力显微镜(AFM)图像;粕娇蛩厩蛭礁≧MS)表表粗糙度推算区域。(ii)NbS?在蓝宝石基底上的AFM图像,通过报答划痕显示NbS?与蓝宝石衬底之间的高度对比。比例尺:1 μm。(iii)是(ii)中对应线段的高度剖面,显示NbS?薄膜厚度约为6 nm。c,室温前提下在2英寸NbS?样品上进行的拉曼线扫描谱图,共采集11个光谱,丈量间距为5 mm。d,(ii)与(iii)别离为归并NbS?畴区(比例尺:5 μm)和陆续NbS?薄膜区(比例尺:10 μm)的偏振分辨二次谐波(SHG)成像。(i)为(ii)中标示的三个区域对应的SHG强度极坐标图(角度单元:°)。e,在2英寸NbS?薄膜分歧地位采集的典型低能电子衍射(LEED)图样。f,NbS?薄膜的扫描透射电子显微镜(STEM)图像,显示其2H多型堆垛的晶格结构及对应的急剧嘎凤叶变换(FFT)图像。(iii)为(i)中黄色虚线框区域的放大图像,其中蓝色球暗示Nb原子,黄色球暗示S原子。

图3|衬底疏导的2H-NbS?选择性成长机造。a,2H相与3R相NbS?在蓝宝石衬底上的原子结构模型。两种相均由Nb原子处于三角棱柱配位组成,但在层间堆垛方式上存在差距。下方展示了2H-NbS?与c面蓝宝石六方晶格之间的表延界面关系,凸起其晶格对称性匹配特点。b,成长过程中结合能的推算示意图。其中,ΔE?暗示NbS?在蓝宝石台阶边缘处的成核结合能,ΔE?暗示畴横向扩大过程中吸附原子“攀爬”台阶时的结合能。相较于3R相,2H-NbS?在两种能量项上均阐发出更有利的结合个性,批注其在成核及吸附原子的动力学方面拥有优势。c,2H相与3R相NbS?在蓝宝石台阶上的形成能比力。在薄膜厚度为6 nm时,2H相的形成能为?0.0835 eV,显著低于3R相的?0.0676 eV,从而诠氏缢尝试中观察到的高相纯2H-NbS?成长了局。

图4|晶圆级NbS?薄膜的电学机能。a,将NbS?薄膜转移至Si/SiO?衬底后造备的多端器件阵列的光学显微图像。插图为单个多端器件的放大图。比例尺:100 μm。b,室温下NbS?器件的四端电压–电流(V–I)个性曲线,对应电阻约为20 Ω。插图为四端丈量示意图,其中V??暗示在探针1与2之间测得的电压,Vsd为源–漏电压,Isd为源–漏电流。比例尺:20 nm。c,(a)中所示1.2 × 0.9 cm?区域内共144个NbS?器件的电阻(R??)散布统计了局,丈量温度为300 K。d,在零磁场前提下,NbS?器件电阻(R??)随温度变动的曲线,温杜咨200 K降至1.3 K;粕橄呖虮晔玖顺甲湮露龋═c)左近的温区。e,在无磁场前提下(红色与灰色曲线)以及1 T磁场下(蓝色曲线),16个NbS?器件从6 K冷却至1.3 K过程中的电阻变动。插图为16个NbS?器件的Tc空间散布,显示其颠簸领域仅为±0.1 K,批注优良的器件一致性。f,无磁场前提下,分歧温度(3.5 K至1.3 K)下NbS?器件的四端V–I个性曲线。插图为(f)中V–I曲线的对数坐标沉绘了局,显示V∝Iα的幂律行为,切合Berezinskii–Kosterlitz–Thouless(BKT)模型的预期特点,对应的幂指数α以一样色彩标注。
文件信息:
Epitaxial growth of wafer-scale 2D superconductor single crystals by metal-organic chemical vapor deposition,(Nat.Commun.,2025,DOI:s41467-025-67886-z)
原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-025-67886-z